基质隔离光谱


本项目的目的在于研究低温固体基质中的单个镱(Yb)原子。在过去50年里,由稀有气体形成的低温基质被广泛用于研究难以以气体形式存在的多种物质1。这种研究手段就是基质隔离光谱,即:待研究的目标物质与稀有气体共同沉积在低温窗片上形成晶体,然后再透过研究其吸收光谱和发射光谱从而获得目标物质的相关性质。

在1989年,通过研究并五苯(Pc),固体中单个分子的精确探测被证明是可行的。由于消除了基质隔离光谱中的总体平均效应,这种技术具有很大的优势。这项技术的最大优势在于消除了基质隔离光谱中的总体平均效应。由于基质的短程无序或缺陷,单个分子由于所处的固体环境的不同而会具有不同的性质(如吸收频率)。在标准的基质隔离光谱中,由于平均效应,这种性质随分子分布的不同而不同的现象消失;于此不同的是,单分子光谱由于可以获得特定位置的单分子的光谱频率,故可以得到更多的分子微观结构信息。因此,通过单分子光谱,可以更广泛更容易地研究光子聚束3,反聚束4,和光谱跳跃等纯粹的量子效应5,6

由于原子相对分子而言没有分子内相互作用,因此通过单原子研究上述及其他量子效应是更为可取的。到目前为止,已经可以通过将特定的单原子囚禁在磁光阱中而对其进行研究7。然而,惰性化学物质囚禁单原子时,能提供更长的探测时间,对目标原子的的内部结构微扰最小,是理想的研究手段。镱由于电子层结构简单,并且已经进行了一系列高精度的实验,如电偶极矩和时间反演对称性的研究,故将其定为目标原子。实验中将镱原子作为研究对象,主要是由于其电子层结构简单,另外它也是目前高精密实验中的热门研究对象(例如对于电偶极矩和时间反演对称性的研究)8

探测孤立单原子的基本条件为:1)在激光束照射的区域只有一个原子能发生共振;2)在观测时间内单原子发射的光的平均信噪比应大于1.

图一. 窗片与冷头的相对位置。当温度低于8K时,稀有气体将在窗片上沉积,形成适于囚禁镱原子的基质。

我们初步的实验证明囚禁在固体稀有气体中的镱原子能满足上述条件。通过精心准备样品,条件1)是可以达到的。稀有气体流喷向氟化钙窗片时会在上面形成晶体,其中氟化钙窗片时固定在闭循环制冷机的冷头上或直接与氦杜瓦相连。通过克努森炉加热金属产生镱原子流,且原子流向正在生长的晶体流动。通过控制温度进而控制镱原子流的流量,最终基质中镱原子可以达到超低浓度(~10-10 M/L),故当激光聚焦到约10 µm3时,在该区域只有少量的原子。通过选择高效率的光学器件(如共焦显微镜)来收集荧光,同时用单光子计数模式的冷却光电倍增管来探测,条件2)同样可以达到。

镱原子的简单的电子结构包括自旋单重态和三重态,这种电子结构适宜单原子探测。镱原子在固体稀有气体中的强跃迁6s2 1S0 → 6s6p 1P1 频率(390-405 nm)用功率强的UV激光器是可以达到的。该跃迁的光泵浦会产生来自镱原子三重态(6s6p 3PJ →6s2 1S0)的荧光,荧光(>540 nm)与泵浦光的频率相差较大,可以用滤光片轻易的将其分开。

需要着重考虑的是孤立镱原子吸收截面σA的大小。6s2 1S0 → 6s6p 1P1跃迁的泵浦速率由 σAФ决定,其中Ф是激光的光子通量。以前的工作证明原子在4K时被隔离的吸收截面相比气态时略有改变,数值大约为σA ~ 3λ2/(2π) = 7.6 x 10-10 cm2。若要知道单次吸收导致荧光的概率,荧光量子产率 φF是必须考虑的因素。镱/稀有体系一个显著的特定是6s6p 1P1 → 6s2 1S0跃迁的荧光量子产率为1的级别(6s6p 1P1 → 6s2 1S0跃迁发射的完全淬灭可以证明这一点)9。激光功率2 mW/cm2,最小的收集效率(4π立体角的3%)足以产生104计数/0.1的最大发射计数速,这与气态条件下单原子铯的探测有同样的量级10

图二, Yb原子在Ne基质中的宽带吸收光谱

图三.单原子探测的主要光学部分,包括激光,单光子探测器,发射光滤光片,物镜。

参考文献


  1. M. V. Thiel, E. D. Becker, and G. C. Pimental, J. Chem. Phys. 27, 486, 1957.
  2. T. Plakhotnik, E. A. Donley, and U. P. Wild, Annu. Rev. Phys. Chem. 48, 181, 1996.
  3. Basché Th, Moerner W. E., Orrit M., Talon H. ,1992. Phys. Rev. Lett. 69:1516–19
  4. Kummer S, Mais S, Basché Th. 1995. J. Phys. Chem. 99:17078–81
  5. Ambrose W. P., Baché Th, Moerner W.E. J. Chem. Phys. 95:7150–63
  6. Ambrose W. P., Moerner W. E. 1991. Nature 349:225–27
  7. M. Brith and O. Schnepp, J. Chem. Phys., 39, 2714 (1963).
  8. L. A. Andrews and G. C. Pimentel, J. Chem. Phys., 47, 2905 (1967).
  9. C.-Y. Xu et al., Physics Review Letters, 107(9):093001
  10. Z. Hu and J. Kimble, Opt. Lett. 19, 1888, 1994.