放射性气体同位素测年

尊敬的地球科学家，您若有意使用放射性氪、氩同位素定年，请查阅操作入门。

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研究背景

放射性示踪同位素是自然界的天然时钟。当样品与大气环境脱离交换后，其中放射性示踪核素的丰度随时间指数衰减，因此可以根据其含量来获得样品的地质年龄，从而了解环境样品的运动和演化过程的基本信息，在地球与环境科学中的应用十分广泛。

长寿命的放射性惰性气体同位素则是测量环境水（地下水，极地冰样和海洋洋流）样品年代的理想示踪同位素。和14C等同位素不同，98%的惰性气体同位素存在于大气中（而14C只有2%），并且它们在大气中停留时间很长，因而在世界各地的分布都是均匀的。这使得基于放射性惰性气体同位素测年结果的解释非常简单、直接。因此，科学家们普遍认为，放射性惰性气体核素是十分理想的测年示踪同位素。环境中的长寿命放射性惰性气体同位素一共有三种: 81Kr、85Kr和39Ar。由于它们的半衰期各不相同，因此覆盖了从几年一直到140万年的时间区间，恰好填补了碳-14（14C）测年所无法覆盖的范围（见图1）。如能实现对它们的常规检测，将对环境、地质、水文、气候和海洋物理学等领域的研究起到巨大的推动作用。

Fig.3

稳定的惰性气体同位素可以通过高精度的质谱仪等方法进行常规测量，但是对81Kr、85Kr 和39Ar 的测量却极其困难, 主要原因是它们的丰度极低（10-11到10-16），在环境样品中含量稀少。例如平均每升现代地下水中，仅含有约1000个81Kr原子、8,000个39Ar原子和40,000个85Kr 原子。因而要在有限的环境样品中对其含量做出定量检测，技术挑战极大。

原子阱痕量分析

我们发展了“原子阱痕量分析”技术（Atom Trap Trace Analysis， ATTA），并利用该技术实现了对81Kr、85Kr和39Ar这三种放射性惰性气体同位素的检测[1-4]。“原子阱痕量分析”是一种利用激光选择性俘获和探测单个被测同位素原子的技术。该技术利用激光操纵原子，通过使用原子光学、激光冷却与囚禁等手段实现对样品中被测同位素原子的高灵敏、高选择以及高效率检测。其中检测部分是在一个磁光阱（Magneto-optical trap，MOT）中完成的。磁光阱具有高度的选择性，通过调节激光的波长可以分析不同的同位素。例如，在激光波长恰好与痕量的放射性同位素原子81Kr共振时，仅有81Kr原子能被囚禁在MOT中。此时通过测量MOT中原子散射荧光信号，即可判断是否有81Kr原子被捕获（图2）。另外可以看到只要将激光的频率从81Kr的共振频率调偏一点（～10MHz），计数率就立刻降为零，虽然附近的稳定同位素的丰度是它的1012倍，依然没有任何的干扰（图3）。零本底探测是ATTA技术特有的优点。

Fig.2

Fig. 3

通过测量一定时间内检测到的被测同位素原子的数目可以计算出该同位素的丰度。为了提高检测效率，该技术利用原子光学的手段通过激光操纵被测同位素原子，将其尽可能高效、快速的装载到检测用磁光阱中。磁光阱在具备单原子检测能力的同时还同时具有超高的原子装载速率（～1012原子/秒，84Kr）。

目前ATTA是唯一能够实现对环境样品中的81Kr、85Kr和39Ar进行大规模分析的技术。

应用

长寿命的放射性惰性气体同位素在地球与环境科学以及核安全等方面有着重要的应用。通过测量它们可以开展以下的研究：

  • 地下水输运和水资源管理
  • 极地和山地冰川冰样
  • 大洋环流
  • 核废料存储地选址和安全评估

具体的细节可以参见综述文章 Earth-Science reviews 138, 196 (2014)。

我们与地球与环境科学学家合作开展的一些具体项目信息请参阅以下链接：

    参考文献

  • Enhancement of the 81Kr and 85Kr count rates by optical pumping

    Z. Y. Zhang et al., Phys. Rev. A 101, 053429 (2020). [DOI]

  • Atmospheric 81Kr as an integrator of cosmic ray flux over the hundred-thousand-year time scale

    J. C. Zappala et al., Geophys. Res. Lett. 47, e2019GL086381 (2020). [DOI]

  • Krypton-81 dating of the deep Continental Intercalaire aquifer with implications for chlorine-36 dating

    T. Matsumoto et al., Earth Planet. Sci. Lett. 535, 116120 (2020). [DOI]

  • Dual Separation of Krypton and Argon from Environmental Samples for Radioisotope Dating

    X.-Z. Dong et al., Anal. Chem. 91, 21, 13576-13581 (2019). [DOI]

  • Radiokrypton unveils dual moisture sources of a deep desert aquifer

    R. Yokochi et al., Proc. Natl. Acad. Sci. 116, 16222 (2019). [DOI]

  • 81Kr dating of the Guliya ice cap, Tibetan Plateau

    L. Tian et al., Geophys. Res. Lett. 46, 6636 (2019). [DOI]

  • Continental degassing of 4He by surficial discharge of deep groundwater

    P.K. Aggarwal et al., Nature Geo. 8, 35 (2015). [DOI]

  • Radiometric 81Kr dating identifies 120,000-year-old ice at Taylor Glacier, Antarctica

    C. Buizert et al., Proc. Nat. Acad. Sci. 111, 6876 (2014). [DOI]
    ( See accompanying Commentary : Aeschbach-Hertig, W. ibid )

  • Tracer Applications of Noble Gas Radionuclides in the Geosciences

    Z.-T. Lu et al., Earth Sci. Rev. 138, 196 (2014). [DOI]

  • An Atom Counter for Measuring 81Kr and 85Kr in Environmental Samples

    W. Jiang et al., Geochim. Cosmochim. Acta 91, 1-6 (2012). [DOI]

  • Ar-39 Detection at the 10-16 Isotopic Abundance Level with Atom Trap Trace Analysis

    W. Jiang. et al., Phys. Rev. Lett. 106, 103001 (2011). [DOI]
    ( See accompanying Physics Synopsis )

  • Ultrasensitive isotope trace analyses with a magneto-optical trap

    C.Y. Chen et al., Science 286, 1139 (1999). [DOI]